鄭惠王李元懿四世孫。李夷簡早年為鄭縣丞，貞元二年（786）進士，累遷殿中侍御史。元和時，拜御史中丞，彈劾京兆尹楊憑貪污僭侈，楊憑被貶臨賀尉，至交親人無敢相送，獨徐晦送之于藍田李夷簡推薦徐晦為監(jiān)察御史，徐晦不知為何升官，李夷簡說：“君不負楊臨賀，肯負國乎？”歷官山南節(jié)度，御史大夫，官至門下侍郎同平章事。元和十三年七月，罷相。由程異接任宰相。為淮南節(jié)度使。唐穆宗時，以檢校左仆射兼太子少師，分司東都。長慶三年卒，贈太子太保。
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